透波复合材料是导弹和飞机雷达天线罩的关键材料，通常用于保护雷达和卫星天线系统免受外部环境的破坏，并确保信号的完整传输和接收。要求所使用的透波材料不仅具有优异的耐候性、热稳定性和机械强度，同时还要其具有较低的介电常数和介电损耗以确保雷达信号的完整性。众所周知硅的介电常数，树脂基体是复合材料的重要组成部分，决定了复合材料的耐热性能、介电性能和层间剪切强度等。因此，开发出满足性能要求的高性能树脂基体对于透波领域的发展至关重要。
基于上述背景，东华大学材料科学与工程学院张清华教授课题组将多氨基超支化聚硅氧烷(HBPSi)通过原位聚合嵌入到聚酰亚胺主链中，制备出一系列复合树脂PI/HBPSi (图1)；主要研究了HBPSi对树脂可加工性能、分子堆积、热稳定性能、介电性能以及粘结性能的影响。研究表明，大体积支化结构的引入可增加体系的自由体积，加上纳米粒子的“介电限域效应”降低了固化树脂的介电常数；当HBPSi含量从0增加到30 wt%时，固化复合树脂薄膜的介电常数从3.29逐渐降低到2.19，且基本不影响其可加工性能和热稳定性能(图2)。
图1复合树脂PI/HBPSi的结构式
图2(a)固化复合树脂的Tanδ曲线；(b)固化PI-6和PI/HBPSi-20薄膜的正电子湮没寿命光谱；(c)固化复合的树脂的介电常数和(d)介电损耗曲线
此外，多氨基超支化聚硅氧烷的引入还有利于提高树脂的粘结性能硅的介电常数，如PI/HBPSi-10与Kevlar纤维之间的界面剪切强度(IFSS)达到最高值为37.6 MPa，而纯PI树脂的IFSS仅为27.3 MPa (图3)；与金属合金之间的粘结强度也比纯PI树脂的提高了50%。因此，所制备的高粘结、低介电复合树脂为下一代透波复合材料的生产提供一种途径。
图3(a)界面剪切强度测试示意图；(b)固化后PI-6和PI/HBPSi复合树脂的界面剪切强度值；(c)界面搭接剪切强度未测试样品图片和示意图；(d)固化后纯PI-6和PI/HBPSi复合树脂的界面搭接剪切强度值
李琇廷博士研究生是该论文的第一作者，张清华教授为通讯作者。该工作得到国家自然科学基金(基金号：51903038、21774019和21975040)、上海市学术带头人计划(基金号：18XD1400100)、上海市教委科研创新计划(基金号：2019-01-07-00-03-E00001)和东华大学研究生创新基金(基金号：CUSF-DH-D-2019009)的资助。
该工作发即将于Chinese Journal of Polymer Science印刷出版，欢迎关注。
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